Zircaloy BRC-276'dan Yüksek Sıcaklıklarda Su Buharı Altında Hidrojen Emisyonu

Giriş

Zircaloy BCR-276 (Zirc-4) sertifikalı bir Avrupa Komisyonu referans malzemesidir. Zircaloylar, düşük termal nötron soğurma kesitleri ve mükemmel termal ve mekanik özellikleri nedeniyle termal reaktörlerde yaygın olarak kullanılan kaplama malzemeleridir. Japonya'daki Fukushima-Daiichi nükleer santralinde meydana gelen deprem/insan kaynaklı kaza sırasında, binanın çatısı altında hidrojen birikmiş ve tutuşmuştur. Bu olağanüstü koşullar altında hidrojen üretmenin bir yolu, görece basit kimyasal reaksiyonu takip etmek olabilir (1):

Zr + 2H2O--> ZrO2 + 2H2 + ΔH

Bu reaksiyonu doğrulamak için bazı ön deneyler gerçekleştirilmiş ve aşağıda açıklanmıştır.

Deneysel

Bir NETZSCH STA 449 F3 Jupiter® su buharı fırını ve bir QMS kütle spektrometresi QMS 403 Aeolos ile donatılmıştır. BCR-276'dan üç silindir (numune ağırlığı yaklaşık 600 mg) bir TG numune taşıyıcısı üzerindeki bir alümina plakaya yerleştirildi. Örnekler N2 ve su buharı altında 5 ve 10 K/dak ile 1050°C'ye kadar ısıtılmıştır. Su ve hidrojen yoğunlukları kütle spektrometresi ile izlenmiştir.

Sonuçlar ve Tartışma

Şekil 1, 10 K/dak ölçüm için TG eğrisini (kütle değişimi) ve hidrojen ve suyun sıcaklığa karşı yoğunluklarını göstermektedir. OksidasyonOksidasyon, termal analiz bağlamında farklı süreçleri tanımlayabilir.Oksidasyon nedeniyle ağırlık artışının başlamasından sonra hidrojen seviyesi de artar.

1) Su ve azot içinde ölçülen BCR-276'nın TG eğrisi ve hidrojen (2) ve su (18) kütle yoğunlukları (10 K/dak ısıtma hızı)
2) Zircaloy BCR-276'nın 5 K/dak ve 10 K/dak ısıtma hızlarındaki TG eğrileri ve H2 yoğunlukları

Hidrojen artışına eş zamanlı olarak su yoğunluğu azalır. Ağırlık artışı 1050°C'ye kadar ağırlıkça %4 olmuştur.

Şekil 2'de, 5 K/dak ve 10 K/dak'daki iki ölçüm için TG eğrileri ve hidrojen yoğunlukları karşılaştırılmıştır. OksidasyonOksidasyon, termal analiz bağlamında farklı süreçleri tanımlayabilir.Oksidasyon ve hidrojen oluşumu 5 K/dak ısıtma hızında 10 K/dak'ya göre daha erken başlar. Yaklaşık 950°C'de, hidrojen evrimi kararlı bir doymuş duruma (sabit seviye) geçer.

Şekil 3 ölçüm öncesi ve sonrası numuneyi göstermektedir.

3) BRC-176 ölçümden önce ve sonra

Literature

  1. [1]
    M. Steinbrück, Yüksek sıcaklıklarda zirkonyum alaşımları tarafından hidrojen emilimi. Journal of Nucelar Materials 334, s. 58-64