Низкотемпературная дифференциальная сканирующая калориметрия также для металлов

Введение

В эпоху энергетического перехода легкие конструкции играют центральную роль в автомобильном секторе, авиации и транспорте. Что касается электромобилей, то снижение веса на 100 кг может сэкономить до 0,64 кВт/ч на 100 км для легкового автомобиля [1]. Благодаря высокой удельной прочности алюминиевые сплавы относятся к наиболее важным группам материалов для облегчения конструкции. Снижение веса до 30 % может быть достигнуто за счет замены стальных компонентов алюминиевыми сплавами [2].

Сплавы AlMgSi - это алюминиевые материалы с магнием (0,6-1,2 мас. %) и кремнием (0,4-1,3 мас. %) в качестве основных легирующих элементов [3]. Они относятся к группе сплавов, упрочняемых осадкой, и могут быть дополнительно упрочнены - например, после процесса формовки - с помощью специальной термической обработки. Классификацию соответствующих условий термообработки можно найти в DIN EN 515 [4].

В процессе термообработки в материале образуются мелкодисперсные осадки силицида магния. Они искажают кристаллическую решетку алюминиевой матрицы и служат препятствием для движения дислокаций. Однако результирующий эффект упрочнения в значительной степени зависит от морфологии преципитатов и их интеграции в алюминиевую матрицу (когерентности). В случае сплавов AlMgSi с ростом температуры наблюдается следующий порядок выпадения осадков, представленный на рисунке 1 [5]:
Мелкие кластеры и зоны Гинье-Престона (зоны ГП1), которые образуются первыми, не приводят к существенному упрочнению материала. Благодаря когерентной игольчатой β-фазе, которая развивается впоследствии, система сплавов достигает максимальной прочности. Затем развивается стержневая полукогерентная фаза β'. Впоследствии она переходит в равновесную β-фазу (Mg2Si), что приводит к охрупчиванию сплава из-за ее размера (100 нм и более) и некогерентности. [5]

зоны1Гинье-Престонаобразуются в металлическом сплаве в результате сегрегационных процессов, при которых - при определенных температурах - атомы легирующего элемента собираются в агломераты на атомном уровне вплоть до микроскопических преципитатов.

1) Порядок осаждения сплавов AlMgSi согласно [5] со схемой строения согласно [6]

Анализ морфологии осадков с помощью дифракционной сканирующей калориметрии

Образование и растворение осадков представляют собой экзо- или эндотермические процессы, приводящие к поглощению или выделению тепла. С помощью дифференциальной сканирующей калориметрии (ДСК) эти теплоты реакций могут быть зарегистрированы как функция температуры. При измерениях ДСК тигель с образцом и эталонный тигель, который обычно пуст, подвергаются определенному температурно-временному режиму в симметрично расположенной температурной камере. Тигель служит для предотвращения загрязнения измерительной ячейки анализируемым материалом. Во время эксперимента температура образца и эталона измеряется с помощью термопар. Благодаря симметричному расположению сторон образца и эталона и определенному тепловому мостику между ними можно определить тепловой поток или энтальпию реакции. Таким образом, с одной стороны, ДСК позволяет определить температуры, необходимые для образования фаз осадков, а с другой - сделать выводы о существующем состоянии микроструктуры на основе измеренных энтальпий превращения.

Металлические материалы обычно характеризуются в высокотемпературных дифференциальных сканирующих калориметрах (выше 750°C) для определения их температуры плавления. Однако в зависимости от материала или анализируемого эффекта могут использоваться и низкотемпературные приборы.

Благодаря термопарам - обычно используется тип E - низкотемпературные приборы характеризуются значительно большей чувствительностью к тепловому потоку в соответствующем диапазоне измерений, чем высокотемпературные приборы - например, с термопарами типа S. Согласно DIN EN 60584-1 [7], термопара типа E характеризуется примерно в восемь раз большим тепловым дифференциальным напряжением на Кельвин при 300°C, чем элемент типа S. Это делает низкотемпературные устройства хорошо подходящими, в частности, для анализа тепловых эффектов small.

На рис. 2 показана диаграмма температурно-теплового потока от 30°C до 450°C неполностью закаленного образца AlMgSi, аналогичного состоянию T42, используемому в операциях формовки. Измерения проводились в атмосфере N2 при скорости нагрева 10 К/мин и использовании алюминиевых тиглей Concavus®. Учитывая температурный диапазон исследования от 30°C до 560°C и наличие пассивирующего слоя как на образце, так и на тигле, можно предположить, что между ними не происходит никакой реакции. В качестве эталона был взят пустой тигель select. На основе листового полуфабриката толщиной 1,0 мм образцы были подготовлены в виде цилиндрических дисков путем резки и последующей шлифовки. Исходя из ожидаемых относительно small энтальпий превращения в несколько Дж/г, сравнительно large начальный вес 25 мг ± 0,5 мг был select. Для статистической надежности все измерения проводились три раза.

2 Состояние T4: обработка раствором, закалка и естественное старение в соответствии с DIN EN 515 [3]

2) Результаты измерения ДСК сплава AlMgSi в исходном состоянии

Пассивирующий слой

Пассивация - это образование своеобразной "защитной пленки" на поверхности некоторых металлов. Она противостоит коррозии и образуется под воздействием тех же элементов, которые вызывают коррозию. Пассивирующий слой должен обладать высокой плотностью и низкой пористостью. В то же время, для обеспечения высокой совместимости, слой должен быть очень тонким и однородно распределенным по поверхности металла.

Низкотемпературный ДСК NETZSCH оснащен высокоточным измерительным датчиком (точность измерения энтальпии < 1% для индия) и - в зависимости от используемой системы охлаждения - позволяет проводить измерения при температуре до 750°C (в зависимости от модели) и скорости нагрева и охлаждения от 200 до 500 К/мин (в зависимости от модуля). Кроме того, прибор оснащен газонепроницаемой измерительной ячейкой, позволяющей подключаться к инфракрасному спектрометру с преобразованием Фурье (ИК-Фурье) или масс-спектрометру (МС), а также задавать определенные атмосферы.

В ходе первого эндотермического воздействия при температуре от 150 до 240 °C растворяются кластеры small и зоны GP, присутствующие в микроструктуре и выполняющие роль ядер (рис. 2). Более того, осадки larger продолжают расти. Выше критического размера нуклеации происходит экзотермическая реакция примерно от 240 до 340 °C; это связано с образованием когерентной β' и полукогерентной β" фаз. Прямое разделение калорических сигналов не может быть проведено на основе измерений. Как Фанг и др. [8], так и Габер и др. [6] фиксируют перекрытие двух пиков осаждения в зависимости от соотношения между Mg и Si, что также не позволяет разделить калорические эффекты. Точный состав исследованных здесь сплавов неизвестен, поэтому дальнейшие выводы сделать невозможно. Начиная примерно с 410°C, образуется некогерентная β-фаза. Сразу после этого (начиная примерно с 500°C) эти преципитаты снова растворяются, что объясняет последний эндотермический эффект.

На рисунке 3 представлено влияние предшествующей получасовой термообработки при 180°C, а также 220°C по сравнению с исходным состоянием. Термообработка была реализована в ДСК - в предыдущем разделе программы, который здесь не представлен. На диаграмме показан последующий нагрев до 560°C. Обработка в течение 30 минут при 180°C приводит к снижению эндотермического пика при температуре около 220°C. По сравнению с исходным состоянием средняя энтальпия уменьшается с 1,98 ± 0,19 Дж/г до 1,77 ± 0,09 Дж/г (рис. 4 a). Кроме того, площадь пика экзотермического осаждения β' und β" фазы при температуре около 270°C также немного уменьшается - с -5,88 ± 0,26 Дж/г до -5,07 ± 0,34 Дж/г (рис. 4 b). Можно предположить, что обе реакции, т. е. растворение субкритических кластеров и зон GP наряду с образованием фазы β' или β", в незначительной степени происходили во время предшествующей термообработки при 180°C.

3) Кривые ДСК образцов AlMgSi с термообработкой и без нее

Увеличение температуры до 220°C при том же времени выдержки enlarges дает эффект. Как показано на рисунках 4a) и 4b), пик эндотермического растворения и экзотермического образования осадка значительно снижаются, до значений 0,84 ± 0,09 Дж/г и -1,26 ± 0,22 Дж/г, соответственно. В заключение следует отметить, что в микроструктуре уже присутствует large доля β' или β" фаз. Степень, в которой оставшийся потенциал осаждения способствует повышению прочности материала, или степень, в которой температурная программа может быть оптимизирована, должна быть определена с помощью механических испытаний, таких как испытания на растяжение. Важной деталью является то, что в случае обеих температурных обработок энтальпия реакции роста β-фазы (экзотермический эффект при температуре около 410°C) и последующего эндотермического растворения преципитатов существенно не изменяется (см. рис. 3).

4) Средние значения энтальпий реакций с n = 3 для различных температурных обработок: а) эндотермическое растворение субкритических кластеров и образование растущих ядер; б) экзотермическое образование β' или β" фазы

Резюме

Сплавы AlMgSi - это алюминиевые материалы, которые могут быть упрочнены за счет температурно-индуцированного образования преципитатов. Образование и растворение мелкодисперсных преципитатов силицида магния при этом представляет собой экзо- и эндотермические эффекты в однозначном диапазоне Дж/г. Низкотемпературные дифференциальные калориметры обычно используются для анализа низкоплавких веществ, таких как полимеры, и особенно отличаются высокой чувствительностью к тепловому потоку. С помощью низкотемпературной ДСК можно точно оценить эти эффекты. На основе сравнительных измерений можно сделать выводы о температурах образования и получаемой морфологии. Наряду с фундаментальным анализом происходящих механизмов можно разработать оптимизированные по энергии и прочности схемы термообработки в сочетании с другими методами испытаний, такими как испытания на одноосное растяжение.

Literature

  1. [1]
    Helms, H., & Kräck, J.: Energy savings by light-weighting-2016 Update. Heidelberg: Институт энергетических и экологических исследованийarch 2016
  2. [2]
    Шлоссер, Дж. и др: Моделирование материалов и имитационное моделирование работы балки аварийного отсека. Сравнительное исследование, демонстрирующее потенциал снижения веса при использовании теплоформованных сверхвысокопрочных алюминиевых сплавов. In: Journal of Physics: Conference Series (2017), S. 896
  3. [3]
    J. Freudenberger, M. Heilmaier: Materialkunde der Nichteisenmetalle und -legierungen. Weinheim 2020: WILEY-VCH Verlag, 2020
  4. [4]
    DIN EN 515:2017-05: Aluminium und Aluminiumlegierungen - Halbzeug - Bezeichnungen der Werkstoffzustände. Berlin: Beuth-Verlag 2017
  5. [5]
    X. Fang, M. Song, K. Li, Y. Du: Последовательность осаждения состаренного сплава Al-Mg-Si. Journal of Mining and Metallurgy Section B Metallurgy 46(2) 2010, S. 171-180
  6. [6]
    F. Ostermann: Anwendungstechnologie Aluminium. Wiesbden: Springer-Vieweg-Verlag 2014, 3. Auflage
  7. [7]
    DIN EN 60584-1:2014-07: Thermoelemente - Teil 1: Thermospannungen und Grenzabweichungen (IEC 60584-1:2013). Berlin: Beuth-Verlag 2014
  8. [8]
    A. Gaber, N. Afify, M.S. Mostafa, Gh. Abbady: Влияние термической обработки на осадки в сплавах Al-1 ат.% Mg-x ат.% Si (x = 0,6, 1,0 и 1,6). Journal of Alloys and Compounds 477 (2009), S. 295-300