Étude tribologique d'un hydrogel de PVA à l'aide du rhéomètre Kinexus

Introduction

L'hydrogel d'alcool polyvinylique (PVA), en tant que matériau polymère souple hautement performant, offre de vastes perspectives d'application dans des domaines tels que la biomédecine, l'électronique flexible et l'ingénierie tissulaire, grâce à son excellente biocompatibilité, à ses propriétés mécaniques ajustables et à sa structure réticulaire tridimensionnelle unique. Lorsque ce type d’hydrogel de PVA, souple et glissant, est utilisé comme cartilage artificiel potentiel, une question cruciale se pose : comment se comporte-t-il en situation de frottement ? Il existe traditionnellement sur le marché de nombreuses machines d’essai de frottement spécialisées destinées aux essais tribologiques. Cependant, on sait moins que le rhéomètre que l’on utilise habituellement pour évaluer la viscoélasticité peut facilement être transformé en une puissante plateforme d’essais tribologiques grâce à l’accessoire correspondant. La présente note d’application vous présentera comment réaliser des essais tribologiques sur des hydrogels de PVA à l’aide de notre rhéomètre rotatif Kinexus et abordera les avantages uniques de cette méthode.

Lors des essais tribologiques sur les hydrogels de PVA, la géométrie de contact doit être choisie de manière à représenter le plus fidèlement possible le système tribologique réel à l’échelle du modèle. Pour l’application décrite ici, le système tribologique réel est, par nature, réparti dans l’espace et multipoint, à l’instar du contact entre la tête fémorale et le cotyle dans les articulations humaines. Par conséquent, un modèle de contact multipoint est plus approprié qu’un modèle de contact à point unique. À cette fin, la méthode des trois billes et d’une plaque (trois billes positionnées sur le même disque selon une disposition en triangle équilatéral, l’hydrogel étant fixé sur la plaque inférieure) permet d’éviter efficacement ce problème. La force normale est répartie uniformément sur les trois billes, ce qui réduit considérablement la concentration locale de contrainte. Le contact à trois points permet un maintien stable et garantit un bon contact. Par exemple, dans les articulations humaines, le contact entre la tête fémorale et le cotyle est, par nature, réparti dans l’espace et multipoint. Par conséquent, le contact à trois points se rapproche davantage de l’état physiologique réel que le contact à un seul point.

En combinaison avec le rhéomètre, le coefficient de frottement (CoF) peut être calculé à l’aide de la formule suivante :

où τ représente le couple, R le rayon du cercle défini par la position des trois billes, et_Fn la force normale. On obtient alors la courbe du coefficient de frottement, communément appelée « courbe de Stribeck », lorsque le coefficient de frottement (CoF) est représenté en fonction de la vitesse de glissement (en faisant varier la vitesse de rotation, qui correspond à la vitesse de glissement). La courbe de Stribeck met en évidence le régime de lubrification et permet de déterminer le mécanisme de lubrification du matériau à différentes vitesses, ainsi que d’évaluer son adaptabilité dans des conditions de fonctionnement réelles (telles que les variations de la vitesse de mouvement de l’articulation). Il convient de noter qu’un essai de balayage peut également être réalisé selon un mouvement de va-et-vient, c’est-à-dire en augmentant progressivement la vitesse de faible à élevée, puis en la ramenant immédiatement de élevée à faible. Cette approche permet de déterminer si l’état de lubrification du matériau est réversible et s’il existe une caractéristique de « mémoire de lubrification » [1, 2], ce qui présente un grand intérêt pour la simulation des mouvements à vitesse variable des articulations humaines (tels que le démarrage, l’accélération, la décélération et l’arrêt).

Le rhéomètre rotatif Kinexus permet de passer facilement à un montage tribologique pour un système modèle tribologique. Le principal avantage du rhéomètre réside dans la précision de son contrôle de la vitesse et de la force normale, comme le détaille le tableau 1. En règle générale, les paliers des machines d’essai de frottement spécialisées sont toujours des paliers mécaniques, tandis que le rhéomètre rotatif utilise la technologie des paliers à air, ce qui permet d’atteindre des vitesses de rotation extrêmement faibles et, par conséquent, de simuler avec plus de précision le frottement dans des conditions de mouvement statique et à faible vitesse. De plus, les capteurs de haute précision du rhéomètre offrent une meilleure résolution du couple, ce qui signifie que l’on peut observer des variations transitoires plus small s au cours du processus de frottement. Le contrôle de la température utilisé sur un rhéomètre repose toujours sur la technologie Peltier, avec une précision de ±0,01 °C, ce qui permet de simuler l’environnement physiologique à 37 °C.

Tableau 1 : Comparaison entre une machine d’essai de frottement spécialisée et un rhéomètre

Mesures et résultats

Préparation d’un hydrogel de PVA destiné à des essais tribologiques

La figure 1a présente notre dispositif d’essai tribologique. La partie supérieure est constituée de trois billes en acier inoxydable disposées en triangle équilatéral, tandis que la partie inférieure est une plaque munie d’un anneau de fixation. Il est nécessaire de fixer l’échantillon d’essai sur la plaque inférieure à l’aide de l’anneau de fixation et de vis. Cependant, dans le cas de l’hydrogel de PVA, échantillon fragile par nature, ce type de fixation présente des limites et peut entraîner une déformation importante, voire une rupture du gel, ce qui affecte inévitablement les résultats des essais. C’est pourquoi nous avons préparé l’hydrogel de PVA directement sur la plaque inférieure, en veillant à ce qu’il adhère fermement à celle-ci et ne fasse plus qu’un avec elle.

Le rhéomètre a été utilisé tout au long du processus de préparation de l’hydrogel de PVA. La méthode de préparation spécifique a été présentée dans la norme AN 421. Une solution homogène de PVA est préparée à l’aide d’une géométrie supérieure à lame d’agitation et d’un système de cuvette de 34 mm (figure 1b). La solution de PVA ainsi préparée a ensuite été versée sur la plaque inférieure du dispositif de tribologie illustré à la figure 1a. Par la suite, un hydrogel de PVA en vrac a été fabriqué à l’aide d’une méthode physique de congélation-décongélation, selon une séquence cyclique de chauffage et de refroidissement (figure 1c). Au final, on obtient un hydrogel solidement lié et intégré à la plaque inférieure (figure 1d). Les essais tribologiques peuvent alors être réalisés sur l’hydrogel de PVA.

Essai tribologique sur un hydrogel de PVA

L’évaluation tribologique a été réalisée sur notre rhéomètre rotatif Kinexus d’ NETZSCH, équipé d’un kit de tribologie. Une méthode à trois billes et une plaque a été utilisée, les conditions d’essai spécifiques étant détaillées dans le tableau 2. La charge normale a été fixée à 0,5 N, et la vitesse de glissement a été appliquée en mode de rampe continue, la vitesse angulaire augmentant de manière logarithmique de 0,00001 rad/s à 5 rad/s sur une durée de rampe d’une minute. Cette plage de vitesses couvrait l’ensemble du spectre, du glissement statique au glissement à vitesse d’ medium. Un mode de balayage aller-retour (avec variation de la vitesse de rotation : faible → élevée → faible) a été adopté. Deux essais répétés ont été réalisés sur le même échantillon afin d’évaluer systématiquement la fiabilité de la méthode d’essai.

Tableau 2 : Conditions d’essai tribologique à trois billes

La figure 2 présente les courbes de Stribeck de l’hydrogel de PVA. L'essai a été réalisé en mode de balayage aller-retour, avec une accélération continue depuis une vitesse extrêmement faible de ^10⁻⁷ m/s jusqu'à 0,1 m/s, suivie d'une décélération immédiate de 0,1 m/s à ^10⁻⁷ m/s. Les courbes issues de deux essais répétés sur le même échantillon se superposaient presque entièrement, ce qui témoigne d’une excellente répétabilité et d’une grande stabilité de l’échantillon.

Selon la classification tribologique conventionnelle des vitesses, la vitesse la plus élevée, soit 0,1 m/s, correspond à la vitesse de glissement articulaire observée lors d’une marche humaine normale, dans la plage de vitesses de l’ medium, et n’atteint pas la véritable plage des hautes vitesses (par exemple, la course ou le saut, correspondant à des vitesses supérieures à 0,1 à 0,3 m/s) [3]. Par conséquent, cet essai s’est en réalité concentré sur les plages de basses vitesses et de vitesses medium s, en particulier la plage des vitesses extrêmement faibles, comprise entre ^10⁻⁷ et ^10⁻³ m/s, où les points de données les plus denses ont été recueillis. Cette plage représente les états physiologiques critiques lors de l’amorce et du micro-ajustement des articulations humaines, offrant ainsi une valeur unique pour l’analyse des applications.

Les courbes présentent une dépendance claire par rapport au sens de la rampe de vitesse. La courbe ascendante allant d’une vitesse faible à une vitesse élevée (bleue) commence dans la plage des vitesses extrêmement faibles avec une valeur de CoF proche de 0, puis augmente rapidement avec la vitesse, atteint un pic d’environ 0,4 à environ ^10⁻³ m/s, avant de redescendre à près de 0,1 à mesure que la vitesse continue d’augmenter jusqu’à 0,1 m/s.

La courbe descendante, allant d'une vitesse élevée à une vitesse faible, commence à 0,1 m/s avec un coefficient de frottement (CoF) d'environ 0,1. À mesure que la vitesse diminue, la valeur du CoF augmente légèrement, atteint un pic d’environ 0,2 à environ ^10⁻³ m/s, puis redescend à environ 0,05 lors d’une décélération supplémentaire vers la plage des vitesses extrêmement faibles. Les pics des courbes ascendantes et descendantes apparaissent tous deux aux alentours de ^10⁻³ m/s, mais la valeur maximale de la courbe ascendante est nettement supérieure à celle de la courbe descendante. Cette caractéristique met en évidence le mécanisme de lubrification de l’hydrogel de PVA lors d’un mouvement à vitesse variable. La rampe ascendante représente le début du processus à partir d’un état initial sans cisaillement. À mesure que la vitesse augmente, la surface de l’hydrogel subit le processus complet allant du contact solide à la mise en place progressive d’une couche de lubrification hydratée. Une plage de valeurs élevées du coefficient de frottement (CoF) est observée au démarrage initial. Bien que la surface soit extrêmement lisse à l’état statique, une résistance de démarrage importante doit être surmontée dès que le mouvement commence. Le pic à ^10⁻³ m/s, suivi de fluctuations sur la courbe, indique qu’il s’agit du point de transition critique entre la lubrification limite et la lubrification mixte, où le film lubrifiant ne s’est pas encore formé efficacement, ce qui entraîne un CoF élevé et instable. Au-delà de ce point de vitesse critique, la couche d’hydratation s’établit progressivement, et le CoF diminue en conséquence. La rampe descendante représente la décélération à partir d’un état de lubrification complète. À ce stade, la surface de l’hydrogel a déjà subi un cisaillement à grande vitesse, et la couche d’hydratation a été pleinement activée et reste stable. Même lorsque la vitesse diminue, ce film lubrifiant ne disparaît pas immédiatement et conserve un CoF extrêmement faible de 0,05, y compris dans la plage des vitesses extrêmement basses. Cela met en évidence les propriétés de « mémoire de lubrification » du matériau. Une fois que le mouvement a eu lieu et qu’une couche de lubrification hydratée stable s’est formée, les performances de lubrification peuvent être maintenues même lorsque la vitesse chute à des niveaux extrêmement bas, et il n’est pas nécessaire de reformer le film lors des cycles continus de démarrage et d’arrêt. Ceci est particulièrement important pour les patients ayant des activités intermittentes, telles que l’alternance entre la position assise et la position debout.

Il convient de noter que les nombreuses données recueillies dans la plage de vitesses extrêmement faibles de ce test fournissent des indications précieuses pour évaluer les performances du matériau lors de la rééducation postopératoire précoce et des activités quotidiennes intermittentes. La différence significative entre les courbes de montée et de descente indique que les performances de lubrification de cet hydrogel de PVA présentent une caractéristique distincte de démarrage et d’activation. Une résistance au démarrage est observée lors de la mise en mouvement initiale, mais une fois activées, les performances de lubrification sont considérablement améliorées et peuvent être maintenues de manière durable. Bien que cet hydrogel de PVA ne soit pas un matériau d’implant, cette caractéristique fournit des indications claires pour les applications cliniques. Dans le cadre de la rééducation postopératoire, la couche lubrifiante entre les articulations peut être rapidement activée par de simples mouvements préliminaires, tels que la flexion et l’extension de l’articulation, ce qui permet d’éviter un frottement élevé au démarrage. Parallèlement, les propriétés de « mémoire de lubrification » du matériau permettent de maintenir un bon état de lubrification lors d’activités intermittentes, ce qui améliore le confort du patient au quotidien et prolonge la durée de vie du matériau. Ce type d’essai à très faible vitesse peut s’avérer limité avec un tribomètre conventionnel.

Conclusion

Grâce aux capacités de contrôle précis et aux possibilités d'extension d'un rhéomètre, nous pouvons réaliser une caractérisation complète, allant du comportement rhéologique aux performances tribologiques, sur une seule et même plateforme. Les principaux avantages d’un rhéomètre résident dans sa technologie de paliers à air et son système de détection de couple de haute précision, qui permettent d’effectuer des mesures stables à des vitesses extrêmement faibles, ce qui est difficile à obtenir avec les machines d’essai de frottement à paliers mécaniques classiques. Dans cet essai, le comportement au frottement de l’hydrogel de PVA à des vitesses extrêmement faibles simule avec précision les états physiologiques critiques tels que le démarrage statique et les micro-ajustements des articulations humaines ; les données obtenues fournissent des repères pour évaluer les performances du matériau lors de la rééducation postopératoire précoce et des activités intermittentes. La courbe de rampe ascendante a révélé une fenêtre de démarrage caractérisée par un coefficient de frottement (CoF) élevé, tandis que la courbe de rampe descendante a mis en évidence les caractéristiques de mémoire de lubrification de l’hydrogel de PVA. Ces deux résultats reposent sur les capacités de contrôle précis et d’acquisition de données du rhéomètre à des vitesses extrêmement faibles. En établissant une relation entre les vitesses d’essai et les activités physiologiques, le rhéomètre permet non seulement de valider le potentiel de lubrification des hydrogels de PVA en tant que matériaux de substitution du cartilage, mais fournit également des indications quantitatives pour l’optimisation des matériaux et leurs applications cliniques. Le rhéomètre ouvre de nombreuses nouvelles perspectives pour les essais tribologiques.