Introduction
Le dioxyde de carbone (CO2), principal gaz à effet de serre, est étroitement lié au réchauffement de la planète et au changement climatique dus à la combustion de combustibles fossiles, par exemple dans les centrales électriques. Des mesures nécessaires doivent être prises pour réduire l'impact duCO2 sur l'environnement.
LeCO2 provenant des combustibles fossiles est principalement libéré par les gaz de combustion à des températures élevées, généralement supérieures à 350°C. En raison de la température élevée du gaz, la plupart des adsorbants physiques conventionnels ne peuvent pas être utilisés car l'adsorption physique diminue avec l'augmentation de la température. En refroidissant la température duCO2 dans les gaz de combustion, il est possible d'utiliser des adsorbants physiques, mais les cycles de déProcessus de sorptionLa sorption est un processus physique et chimique par lequel une substance (généralement un gaz ou un liquide) s'accumule dans une autre phase ou à la limite de deux phases. En fonction du lieu d'accumulation, on distingue l'absorption (accumulation dans une phase) et l'adsorption (accumulation à la limite des phases).sorption sont alors plus longs.
Pour surmonter cette limitation, l'application de sorbants chimiques (liquides ou solides) à des températures plus élevées pourrait être la clé. Ces matériaux absorbent directement leCO2 à haute température ; aucun refroidissement du gaz n'est nécessaire et une séparation efficace des mélanges de gaz peut être réalisée.
Les adsorbants chimiques deCO2 à haute température comprennent principalement les adsorbants à l'ammoniac, les adsorbants à base de calcium et les adsorbants à base de lithium [1]. Les adsorbants à base de lithium offrent la possibilité de stocker et de transporter leCO2 grâce au processus de réaction qui convertit leCO2 de l'état gazeux à l'état solide [2].
Parmi les adsorbants céramiques à base de métaux alcalins, Na2ZrO3, qui fait également partie du groupe des métaux alcalins, présente un coût de préparation plus faible, une capacité d'adsorption plus rapide et une température d'adsorption plus élevée. C'est pourquoi l'étude du Na2ZrO3 a attiré l'attention de nombreux chercheurs.
Le processus de réaction d'adsorption de Na2ZrO3 avec leCO2 est illustré par l'équation suivante (1) [4-7] :
Na2ZrO3 +CO2 ⇆ Na2CO3 + ZrO2 （1）
La température d'adsorption duCO2 par Na2ZrO3 est comprise entre 400°C et 800°C [4-6]. Lorsque la température est inférieure à 800°C, la réaction se déroule spontanément et se déplace du côté des produits, et Na2ZrO3 réagit avec leCO2 pour former Na2CO3. À l'inverse, lorsque la température est supérieure à 800 °C, la réaction se déroule dans le sens inverse, et la Réaction de décompositionUne réaction de décomposition est une réaction thermiquement induite d'un composé chimique formant des produits solides et/ou gazeux. décomposition du Na2CO3 libère duCO2 et reforme du Na2ZrO3. La réaction réversible permet l'adsorption et la déProcessus de sorptionLa sorption est un processus physique et chimique par lequel une substance (généralement un gaz ou un liquide) s'accumule dans une autre phase ou à la limite de deux phases. En fonction du lieu d'accumulation, on distingue l'absorption (accumulation dans une phase) et l'adsorption (accumulation à la limite des phases).sorption duCO2 de manière cyclique.
Dans ce travail, les propriétés d'adsorption-déProcessus de sorptionLa sorption est un processus physique et chimique par lequel une substance (généralement un gaz ou un liquide) s'accumule dans une autre phase ou à la limite de deux phases. En fonction du lieu d'accumulation, on distingue l'absorption (accumulation dans une phase) et l'adsorption (accumulation à la limite des phases).sorption de Na2ZrO3 pour leCO2 ont été étudiées et les effets de la méthode de préparation de Na2ZrO3 ont été comparés.
Expérimental
La performance d'adsorption-déProcessus de sorptionLa sorption est un processus physique et chimique par lequel une substance (généralement un gaz ou un liquide) s'accumule dans une autre phase ou à la limite de deux phases. En fonction du lieu d'accumulation, on distingue l'absorption (accumulation dans une phase) et l'adsorption (accumulation à la limite des phases).sorption cyclique duCO2 (programme de mesure dans la figure 1) a été testée avec un STA 2500 Regulus en plaçant environ 10 mg d'adsorbant dans un creuset en alumine et en le chauffant de la température ambiante à 850°C à une vitesse de chauffage de 20 K/min sous une atmosphère de N2 pur (débit de gaz 100 ml/min), en le maintenant IsothermeLes essais à température contrôlée et constante sont dits isothermes.isotherme pendant 10 minutes pour éliminer les impuretés de l'échantillon, puis en le refroidissant à 650°C à une vitesse de 20 K/min. Lorsque la température a atteint 650°C, l'atmosphère a été remplacée par un mélange N2/CO2 contenant 15% deCO2.
La réaction d'adsorption a été effectuée dans un segment IsothermeLes essais à température contrôlée et constante sont dits isothermes.isotherme pendant 30 minutes. Ensuite, l'atmosphère a été ramenée à du N2 pur et l'échantillon a été chauffé à 850°C à 20 K/min. La déProcessus de sorptionLa sorption est un processus physique et chimique par lequel une substance (généralement un gaz ou un liquide) s'accumule dans une autre phase ou à la limite de deux phases. En fonction du lieu d'accumulation, on distingue l'absorption (accumulation dans une phase) et l'adsorption (accumulation à la limite des phases).sorption a été caractérisée dans un segment IsothermeLes essais à température contrôlée et constante sont dits isothermes.isotherme pendant 10 minutes à 850°C. La stabilité de l'adsorbant a été testée en exécutant ce programme de température 10 fois.
Les différentes possibilités de préparation de l'échantillon pour Na2ZrO3 sont décrites dans le tableau 1.
Tableau 1 : Préparation de l'échantillon de Na2ZrO3.
| Échantillon | Méthode de synthèse | Méthode de séchage |
|---|---|---|
| WM-HD | méthode de mélange humide (WM) | séchage à chaud (HD) |
| WM-FD | méthode de mélange par voie humide (WM) | lyophilisation (FD) |
| SG-HD | méthode sol-gel (SG) | séchage à chaud (HD) |
| SG-FD | méthode sol-gel (SG) | lyophilisation (FD) |
Résultats et discussion
La figure 2 montre la courbe TGA des différents échantillons de Na2ZrO3 synthétisés par ces méthodes. On peut voir que la masse de chaque courbe a augmenté de manière significative lorsquele CO2 était présent en tant que partenaire de la réaction. Après quele CO2 ait été retiré du système, la masse a de nouveau diminué. Lorsque la réaction a atteint le huitième cycle, la performance d'adsorption des quatre adsorbants s'est stabilisée et est restée comparable aux neuvième et dixième cycles. On peut voir que le Na2ZrO3 obtenu par la méthode de mélange humide (WM-HD, vert ; et WM-FD, rouge) a une meilleure performance d'adsorption que les échantillons synthétisés par la méthode sol-gel. Les quantités d'adsorption des quatre adsorbants étaient dans l'ordre suivant, de la plus grande à la plus petite : WM-HD (18,7 %) > WM-FD (17,1 %) > SG-FD (16,6 %) > SG-HD (15,7 %).
Lors de la dérivation de la courbe TGA, illustrée à la figure 2, le taux de perte de masse ou courbe DTG peut être obtenu, qui indique le changement du taux de changement de poids par rapport à la température/temps. Ces courbes représentent le taux d'adsorption duCO2 pour les différentes conditions de synthèse de Na2ZrO3.
La figure 3 représente la courbe DTG de l'adsorption duCO2 par les quatre adsorbants au cours du huitième cycle. La figure montre que les taux d'adsorption des adsorbants ont, en général, la même tendance. Cependant, le SG-FD présente le taux d'adsorption le plus élevé par rapport aux trois autres échantillons. Par ailleurs, les taux pour SG-HD et WM-HD sont similaires et l'échantillon WM-FD présente le taux d'adsorption le plus faible. L'adsorbant Na2ZrO3 a été synthétisé par mélange humide et par méthode sol-gel, puis par lyophilisation et séchage à chaud. On peut supposer que la méthode de mélange sol-gel et de lyophilisation est plus adaptée à la formation d'une structure poreuse, et qu'une surface spécifique plus élevée peut être obtenue grâce à cette approche synthétique.
Conclusion
Le site NETZSCH STA 2500 Regulus peut être utilisé pour étudier les propriétés d'adsorption de différents matériaux. Dans cet exemple, quatre échantillons différents de Na2ZrO3 synthétisés ont été étudiés et les propriétés d'adsorption duCO2 ont été caractérisées. On peut supposer que la voie de synthèse utilisant la méthode sol-gel et la lyophilisation ultérieure conduit à une réactivité de surface significativement plus élevée.
En comprenant la relation entre la synthèse et les propriétés d'adsorption, la performance d'adsorption optimale pour une application individuelle peut être considérée et ajustée en conséquence.