| Published: 

Kinetyka krystalizacji poliamidu 12 w procesie wytwarzania addytywnego

Wprowadzenie

Technologia sinterowania z wykorzystaniem złoża proszku (PBF), często nazywana selektywnym spiekaniem laserowym (SLS), jest jedną z najczęściej stosowanych technologii produkcji addytywnej do wytwarzania elementów konstrukcyjnych z tworzyw sztucznych. Nie wymaga ona stosowania form ani struktur podporowych. Ponadto umożliwia ona wytwarzanie skomplikowanych geometrii, struktur wewnętrznych oraz cienkich ścianek o właściwościach mechanicznych porównywalnych z częściami formowanymi wtryskowo. Skraca to cykl rozwoju i sprawia, że technologia ta stanowi alternatywę dla wielu elementów, a nawet całych podzespołów [1].

W procesie PBF na platformę roboczą nakładana jest cienka warstwa proszku, która jest podgrzewana do temperatury nieco niższej od temperatury topnienia materiału. Następnie wiązka laserowa wyznacza przekrój poprzeczny geometrii elementu w pierwszej warstwie, dostarczając energię wystarczającą do miejscowego stopienia materiału. Otaczający proszek pozostaje w stanie stałym i utrzymuje kształt stopionej geometrii. Następnie platforma robocza jest opuszczana o wysokość jednej warstwy, tworząc miejsce na kolejną warstwę. Zgarniacz przesuwa się po powierzchni i nakłada nowy, chłodniejszy proszek na platformę roboczą w celu utworzenia kolejnej warstwy. Te etapy procesu – nakładanie proszku i topienie laserowe – są powtarzane wielokrotnie, aż do zbudowania całej części. Dopiero wtedy komora druku zostaje schłodzona, co inicjuje krystalizację, a tym samym proces krzepnięcia elementu. Po całkowitym ostygnięciu elementu następuje jego wyjęcie z komory. Cały proces może trwać do 12 godzin bez późniejszego chłodzenia; po pewnym czasie może nastąpić KrystalizacjaKrystalizacja to fizyczny proces twardnienia podczas tworzenia i wzrostu kryształów. Podczas tego procesu uwalniane jest ciepło krystalizacji.krystalizacja izotermiczna. W związku z tym konieczne są badania krystalizacji izotermicznej w celu oceny tego zachowania dla wybranych proszków polimerowych, a tym samym zakwalifikowania ich do zastosowania w technologii PBF [2].

Materiał

Pierwszym materiałem zastosowanym w tym procesie był poliamid 12 (PA12) ze względu na jego dobre właściwości mechaniczne oraz możliwość wytwarzania proszków metodą strącania. Pozwala to uzyskać proszek o niemal idealnie kulistym kształcie, co jest niezbędne do utworzenia jednolitej warstwy podczas powlekania.

Eksperymentalne

Poniżej przedstawiono typowy protokół pomiarów dotyczących krystalizacji izotermicznej PA12:

  • Krok 1: Próbkę ogrzewano od temperatury pokojowej do temperatury powyżej temperatury topnienia wynoszącej 200°C z prędkością 20 K/min. Utrzymywano ją w tej temperaturze przez jedną minutę w celu wyzerowania historii próbki.
  • Krok 2: Następnie próbkę szybko schłodzono do poszczególnych stopni temperatury izotermicznej (168°C, 167°C, 166°C, 165°C, 164°C, 163°C, 162°C) przy zastosowaniu wysokiej szybkości chłodzenia wynoszącej 125 K/min, aby zapobiec procesom reorganizacji zachodzącym w przypadku PA12 przy niskich szybkościach chłodzenia. Zarówno możliwość osiągnięcia dużej szybkości chłodzenia przy standardowych rozmiarach próbek, jak i możliwość precyzyjnej kontroli temperatury to cechy urządzenia DSC 300 firmy NETZSCH Caliris® z modułem P, które są niezwykle cenne w tej analizie.
  • Krok 3: Następnie próbkę utrzymywano w temperaturze izotermicznej przez 30 minut w celu zbadania procesu krystalizacji.
  • Krok 4: Następnie próbkę można schłodzić lub ponownie podgrzać do temperatury 200°C z prędkością 10 K/min (jak to uczyniono w niniejszym przypadku), aby uzyskać pełny obraz i zaobserwować zachowanie podczas topnienia po izotermicznym etapie krystalizacji.

Wszystkie pozostałe warunki pomiarowe podsumowano w tabeli 1.

Tabela 1: Warunki pomiarowe

PanConcavus® Al, bez otworów
Masa próbki5 mg
AtmosferaN₂
Natężenie przepływu gazu250 ml/min
Skoki temperatury25°C → 200°C (20 K/min),
stała przez 1 min,
200 °C → 165 °C (125 K/min),
stała przez 30 min,
165 °C → 200 °C (10 K/min),
schłodzenie

Rysunek 1 przedstawia przebieg krystalizacji izotermicznej w różnych temperaturach od 162°C do 168°C, tuż poniżej temperatury obszaru druku. Temperatura szczytowa krystalizacji,tmax, jest analizowana w oprogramowaniu Proteus® jako szczyt krzywej od początku etapu izotermicznego.

Charakterystyka krystalizacji izotermicznej proszku PA12 w temperaturach 162, 163, 164, 165, 166, 167 i 168°C.
1) Izotermiczne zachowanie krystalizacji proszku PA12 w temperaturach 162, 163, 164, 165, 166, 167 i 168°C.

Na rysunku 2 przedstawiono odpowiedni znormalizowany profil temperatury dla odcinka izotermicznego. Temperatury izotermiczne osiągnięto około 0,2 minuty po rozpoczęciu tego odcinka. Nawet przy tak wysokich prędkościach chłodzenia wynoszących 125 K/min temperatura przekracza wartość docelową jedynie o ± 0,1 K w czasie krótszym niż 30 s.

Wyniki te wskazują, że nawet przy typowej temperaturze komory druku wynoszącej 168°C dla PA12 KrystalizacjaKrystalizacja to fizyczny proces twardnienia podczas tworzenia i wzrostu kryształów. Podczas tego procesu uwalniane jest ciepło krystalizacji.krystalizacja rozpoczyna się po około 1 minucie od rozpoczęcia segmentu izotermicznego (rysunek 1) i osiąga szczyt po 23,7 minutach. Chociaż górne warstwy będą ponownie podgrzewane do temperatury zbliżonej do temperatury topnienia wraz z nakładaniem kolejnych warstw, staje się oczywiste, że niższe warstwy ostatecznie utrzymają temperaturę 168°C lub mogą nawet ulec dalszemu ochłodzeniu. W związku z tym, biorąc pod uwagę długi czas trwania procesu druku, wynoszący zazwyczaj kilka godzin, nastąpi KrystalizacjaKrystalizacja to fizyczny proces twardnienia podczas tworzenia i wzrostu kryształów. Podczas tego procesu uwalniane jest ciepło krystalizacji.krystalizacja i należy ją uwzględnić.

Aby lepiej zrozumieć szybkość krystalizacji w funkcji czasu i temperatury, a także w celu modelowania tego procesu – na przykład w celu określenia wypaczenia lub narastania naprężeń szczątkowych – można zbadać kinetykę krystalizacji. Modelowanie kinetyczne szybkości krystalizacji opiera się na tych izotermicznych danych z analizy DSC.

Znormalizowane krzywe temperatury dla przejścia do etapu izotermicznego w zakresie temperatur od 168 do 162°C.
2) Znormalizowane krzywe temperatury dla przejścia do etapu izotermicznego w zakresie temperatur od 168 do 162°C.

Analiza kinetyczna

Analizę kinetyczną przeprowadzono przy użyciu oprogramowania NETZSCH Kinetics Neo [5]. Oprogramowanie to dostarczyło jeden model kinetyczny zależny od czasu i temperatury, który pozwala opisać wszystkie krzywe eksperymentalne w różnych temperaturach. Model ten oblicza szybkość krystalizacji na podstawie równania kinetycznego:

dαdt=f(α)·K(T) (1)

Gdzie

f(α) oznacza zależność szybkości krystalizacji od aktualnego stopnia krystalizacji, α
K(T) oznacza zależność szybkości krystalizacji od temperatury.

W izotermicznej analizie krystalizacji pierwsza zależność jest zazwyczaj opisywana równaniem Avramiego, które określa szybkość nukleacji krystalizacji.

f(α)=n·(1−α)·[−ln(1−α)]n−1n (2)

Rozszerzoną wersją równania Avramiego jest równanie Sestaka-Berggrena. W niniejszej analizie zastosowano to rozszerzone równanie, ponieważ zapewnia ono lepsze dopasowanie do danych eksperymentalnych:

f(α)=(1−α)n·αm·[−ln(1−α)]q (3)

Wyrażenie K(T) w równaniu 1 stanowi formalną zależność Arrheniusa jako funkcję temperatury, z preeksponentem A i pozorną energią aktywacji E:

K(T)=A·exp(−ERT) (4)

Ten model kinetyczny (równania 1, 3, 4) przedstawia zależność aktualnej szybkości krystalizacji od temperatury i aktualnego stopnia krystalizacji. Równania zawierają nieznane parametry kinetyczne, które są wyznaczane przez oprogramowanie w celu określenia najlepszego dopasowania do krzywych eksperymentalnych.

Gdy niniejszą analizę kinetyczną przeprowadza się jednocześnie w różnych warunkach temperaturowych dla wszystkich eksperymentów izotermicznych przy użyciu optymalnych parametrów, uzyskuje się bardzo dobrą zgodność między wynikami eksperymentu a symulacją, przywspółczynniku R² wynoszącym 0,998. Na rysunku 3 punkty przedstawiają dane eksperymentalne, a linie ciągłe pokazują wyniki symulacji zgodnie z równaniami 1, 3 i 4.

Szybkość krystalizacji różni się od reakcji chemicznych pod względem zależności od temperatury. Reakcje chemiczne przebiegają szybciej w wyższych temperaturach. Jednak wzrost temperatury podczas krystalizacji powoduje zmniejszenie stopnia przechłodzenia, a co za tym idzie – spowolnienie szybkości krystalizacji. Rysunek 3 przedstawia najwolniejszą krystalizację w najwyższej temperaturze wynoszącej 168°C oraz najszybszą krystalizację w najniższej temperaturze wynoszącej 162°C.

Współczynnik konwersji: Dane eksperymentalne i symulacja zgodnie z modelem kinetycznym izotermicznej krystalizacji PA12.
3) Współczynnik konwersji: Dane eksperymentalne oraz wyniki symulacji przeprowadzonej zgodnie z modelem kinetycznym izotermicznej krystalizacji PA12. Linie kropkowane przedstawiają dane eksperymentalne, a linie ciągłe – wyniki symulacji zgodnie z równaniami 1, 3 i 4.

Ta odwrotna zależność krystalizacji od temperatury powoduje, że w modelach kinetycznych krystalizacji izotermicznej pojawiają się ujemne wartości pozornej energii aktywacji, co zostało opisane w literaturze, a także w normach ASTM [4]. Parametry kinetyczne modelu Sestaka-Berggrena z ujemną pozorną energią aktywacji przedstawiono w tabeli 2.

Tabela 2: Parametry kinetyczne krystalizacji PA 12 dla warunków modelu Sestaka-Berggrena

Energia aktywacji-406,549 kJ/mol
Log (PreExp)-50,900 Log (1/s)
Rząd reakcji n0,942
Rząd autokatalizy0,528
LogOrder q0,133

Symulacje krystalizacji tworzywa PA12 w procesach PBF

Ten pojedynczy model działa obecnie dla różnych temperatur w zakresie od 162 do 168 °C. W związku z tym można go wykorzystać do symulacji krystalizacji w procesie PBF w ramach tego przedziału temperatur. Profil temperatury powierzchni proszku został zmierzony w trakcie trwania cyklu. Następnie można przeprowadzić symulację procesu krystalizacji dla tej warstwy proszku. Można założyć, że każda niższa warstwa charakteryzuje się podobnym profilem temperatury, jednak z nieznacznie niższymi temperaturami wynikającymi z nakładania proszku na każdą warstwę. W ten sposób można symulować proces krystalizacji pojedynczej warstwy w trakcie kilku cykli laserowych. Rysunek 4 przedstawia symulację stopnia krystalizacji w ciągu 5 cykli, gdzie w każdym nowym cyklu temperatura bieżącej warstwy była obniżana o 2 K, ponieważ jej położenie przesuwało się w kierunku niższego poziomu.

Widać, że jedna warstwa nie może ulec całkowitej krystalizacji w czasie trwania jednego cyklu, gdy znajduje się ona na wierzchu złoża proszku. KrystalizacjaKrystalizacja to fizyczny proces twardnienia podczas tworzenia i wzrostu kryształów. Podczas tego procesu uwalniane jest ciepło krystalizacji.Krystalizacja trwa jednak przez cały proces PBF, ponieważ każdy cykl powoduje tworzenie kolejnych warstw. KrystalizacjaKrystalizacja to fizyczny proces twardnienia podczas tworzenia i wzrostu kryształów. Podczas tego procesu uwalniane jest ciepło krystalizacji.Krystalizacja w trakcie kilku cykli stanowi jedną z zalet technologii PBF, dzięki czemu powstały obiekt 3D charakteryzuje się bardzo silną przyczepnością warstw oraz izotropowymi właściwościami mechanicznymi we wszystkich kierunkach, takimi jak twardość, wytrzymałość na rozciąganie i wydłużenie [3].

Symulacja stopnia krystalizacji w ciągu 5 cykli laserowych w przypadku standardowego drukowania 3D, gdzie temperatura każdego kolejnego cyklu jest o 2 K niższa od temperatury poprzedniego cyklu.
4) Symulacja stopnia krystalizacji w ciągu 5 cykli laserowych w przypadku standardowego drukowania 3D, gdzie temperatura każdego kolejnego cyklu jest o 2 K niższa od temperatury poprzedniego cyklu.

Jednakże w przypadku zwiększenia grubości warstwy proszku różnica temperatur między warstwami ulegnie zwiększeniu. Sytuacja taka może wystąpić podczas spiekania z dużą prędkością. Symulacja obejmująca 5 cykli przy różnicy temperatur wynoszącej 5 K (rysunek 5) pokazuje, że główny proces krystalizacji zostaje zakończony już podczas drugiego cyklu, podczas gdy trzecia warstwa jest już zestalona. Ta asynchroniczna KrystalizacjaKrystalizacja to fizyczny proces twardnienia podczas tworzenia i wzrostu kryształów. Podczas tego procesu uwalniane jest ciepło krystalizacji.krystalizacja może być przyczyną naprężeń mechanicznych, wypaczenia lub zwijania się próbki w wyniku jej skurczu podczas procesu PBF. Ponadto stosowanie grubych warstw proszku może zmniejszyć izotropię materiału końcowego.

Symulacja stopnia krystalizacji w ciągu 5 cykli laserowych w procesie szybkiego spiekania, w którym temperatura w każdym kolejnym cyklu jest o 5 K niższa niż w cyklu poprzednim.
5) Symulacja stopnia krystalizacji w ciągu 5 cykli laserowych w procesie szybkiego spiekania (HSS), w którym temperatura w każdym kolejnym cyklu jest o 5 K niższa niż w cyklu poprzednim.

Wnioski

Połączenie NETZSCH Kinetics Neo oraz urządzenia DSC NETZSCH stanowi skuteczną metodę badania szybkości krystalizacji polimerów i pozwala symulować ich zachowanie w tak złożonych procesach przemysłowych, jak druk 3D z wykorzystaniem technologii PBF. Ma to ogromne znaczenie w poszukiwaniu optymalnych warunków temperaturowych dla nowych materiałów, które będą stosowane w procesach produkcji addytywnej z wykorzystaniem technologii fuzji warstwy proszku (PBF).

Literature

  1. [1]
    [1] D. Drummer, S. Greiner, M. Zhao, K. Wudy, „Nowe podejście do zrozumienia procesu spiekania laserowego polimerów”, Additive Manufacturing 27 (2019) 379–388
    https://doi.org/10.1016/j.addma.2019.03.012
  2. [2]
    [2] Natalie Rudolph, „Analiza termiczna i reologia w polimerowej produkcji addytywnej”, NETZSCH, 2023,
    https://analyzing-testing.NETZSCH.com/en-US/blog/2023/new-ebook-thermal-analysis-and-rheology-in-polymer-additive-manufacturing
  3. [3]
    [3] Klett, J., Osswald, T.A., Cholewa, S., Badanie pęcherzyków szklanych w kompozytach z poliamidu 12 iM16K przeznaczonych do technologii fuzji warstwy proszku, konferencja ANTEC 2020, 31 marca 2020 r.
  4. [4]
    [4] Norma ASTM E2070 „Standardowa metoda badawcza dotycząca parametrów kinetycznych z wykorzystaniem różnicowej kalorymetrii skaningowej metodami izotermicznymi”, https://store.astm.org/e2070-23.html
  5. [5]
AI Overview
An error occurred. Please try again.